Z 31 leti je postal pomočnik za astronomijo na Univerzi Harvard. V naslednjih dveh letih je predaval po raznih šolah in leta 1867 postal profesor in direktor Alleghenyevega observatorija na Univerzi Pensilvanije. Kot eden vodilnih znanstvenikov tistega časa je bil leta 1887 imenovan za vodjo Smithosionove ustanove v Washingtonu. Z raziskavami na področju aeronavtike se je začel ukvarjati že v Alleghenyevem observatoriju. Prve modele letal gnane z elastiko je začel izdelovati leta 1887. Langley in njegov asistent sta zgradila preko sto modelov, ki sta jih poimenovala 'aerodrome'. Pri tem so modeli ostali v zraku do 8 sekund in v tem času preleteli do 35 metrov. Leta 1891 je Langley na svoje modele pritrdil parni motor in s tem sprožil izdelavo nove serije modelov Aerodrome z oznakami 0 do 6. Končni cilj poskusov je bilo stabilno, krmarljivo in motorno gnano letalo s pilotom. Langley sicer nikdar ni sedel za krmilo letala, da bi z njim poletel.
Aerodrome je opremljal z različnimi motorji, jih konstruiral iz različnih gradiv in z njimi dosegal povprečne rezultate. V petih letih je skonstruiral in zgradil šest modelov, ki mu niso prinesli želenega rezultata, zato je v začetku leta 1896 prenehal s poskusi. Njegovo delo je bilo dobro, vendar v praksi neučinkovito. Kakor koli že, naneslo je tako, da so se razmere spremenile in z Aerodromom No. 5 mu je uspelo premagati razdaljo 1000 metrov na višini do 30 metrov in s hitrostjo 40km/h. V novembru istega leta mu je z Aerodromom No.6 uspelo preleteti 1280 metrov. Model pa je ostal v zraku slabi dve minuti. Ti poleti se štejejo za prve, pri katerih je bil uporabljen motor in letalski vijak na plovilu, težjem od zraka. Langley se je potem posvetil svoji osnovni dejavnosti astrofiziki.
Leta 1898 so ZDA stopile v vojno s Španijo in predsednik McKinley je Langleya prepričal, da s pomočjo donacije Vojnega ministrstva, ki je Langleyu ponudilo 50.000 dolarjev, izdela letalo, ki ga bo upravljal pilot. Naslednja serija poskusov se je izkazala za zelo plodovito. Z modeloma Aerodrom No. 5 in No. 6 je opravil več krožnih pletov, pri čemer sta preletela do 800 metrov. Langley je junija 1900 splovil nov model, ki je bil pomanjšana (merilo 1:4) verzija Aerodroma A, ki naj bi poletel s pilotom na krovu.
Z začetnih 45 metrov je v letu 1903 z pomanjšanim Aerodromom A dosegel dolžino 300 metrov. Langley je s štiri letno zamudo in velikimi napori končno pripravil Aerodrom A za prvi polet. Množica novinarjev, vojakov in znanstvenikov, ki se je zbrala 7. oktobra 1903 ob plavajoči lansirni ploščadi na reki Potomac, je bila v velikem pričakovanju. Inženir Charles Manly se je povzpel na letalo in pognal bencinski motor ter s sekiro presekal vrv, ki je Aerodrome držala na lansirni rampi. Katapult je pospešil letalo do konca rampe, nakar je zgrmelo naravnost v reko. Pilot se je rešil, Aerodrome pa so odvlekli na popravilo. Langleyeva slava je bila postavljena na kocko. Pod velikanskimi pritiski je obnovil Aerodrome in Manley je ponovno poskusil poleteti 8. decembra istega leta. Tokrat v zimskih pogojih in ne v najboljšem vremenu, je Langley svoj poskus opravil v Anacostii blizu Washingtona. Letalo se je najprej dvignilo in se kmalu nato prelomilo na pol ter zgrmelo v ledeno reko. Langleyu so očitali, da zapravlja davkoplačevalski denar za neumnosti. New York Times je celo zapisal, da človek ne bo poletel z letalom na motorni pogon še tisoč let. To izjavo sta zanikala brata Wright že čez devet dni.